Квантово-химическая оценка селективности полиимида с отпечатками глицина
Аннотация
В работе методом квантово-химического моделирования проведена оценка взаимодействия молекулярно-импринтированных полимеров (МИП) на основе полиимида с аминокислотами. Исход-ным материалом для синтеза МИП являлась полиамидокислота (ПАК), представляющая собой сополи-мер 1,2,4,5-бензолтетракарбоновой кислоты с 4,4′-диаминодифенилоксидом. Компьютерное моделиро-вание структур и вычисление энергий проводили с использованием программы Gaussian 09 гибридным методом функционала плотности B3LYP в базисе 6-31G (d, p) с коррекцией ошибки суперпозиции ба-зисных наборов.
Для описания строения кластера глицина с водой были проведены расчеты комплексов глицин-5H2O без и в присутствии растворителя. Установлено, что образующийся комплекс имеет меньшие размеры в отсутствие растворителя чем в его присутствии. Наличие растворителя уменьшает энергии Н-связей и «расщепляет» гидратную оболочку. Построены предполимеризационные комплексы для установления особенностей межмолекулярных взаимодействий между полиамидокислотой и глици-ном. По сравнению с гидратированной структурой глицина наличие звеньев ПАК в комплексах nПАК-5H2O-глицин приводит к уменьшению интенсивности взаимодействия между глицином и водой. Ана-лиз длин связей показал, что при добавлении второго звена ПАК наблюдается ослабление Н-связей между темплатом и водой. При этом количество Н-связей между звеньями ПАК и водой увеличивается. Можно предполагать, что чем больше число звеньев ПАК взаимодействует с глицином через воду, тем легче темплат будет удаляться из предполимеризационных комплексов и оставлять свой отпечаток в МИП.
При оценке особенности взаимодействия МИП-глицин с глицином и родственными аминокис-лотами установлено, что МИП обладает лучшей распознающей способностью к глицину, который был темплатом при синтезе полимера. В работе также были рассчитаны энергии повторного связывания отпечатка с глицином в формах аниона и катиона. Установлено, что энергия повторного связывания МИП с глицином в биполярной форме больше, чем в катионной и анионной формах, так как при син-тезе молекулярно-импринтированных полимеров использовали глицин в биполярной форме.
Показано, что при оценке взаимодействия МИП с отпечатками глицина наблюдается удовле-творительное согласование экспериментальных результатов (IF-импринтинг фактор) с квантово-хими-ческими расчетами
Скачивания
Литература
Dmitrienko E.V., Pyshnaya I.A., Mart-yanov O.N., Pyshnyi D.V., Russian Chemical Reviews, 2016, Vol. 85, No 5, pp. 513-536.
Dmitrienko S.G., Irkha V.V., Kuznetsova A.Yu., Zolotov Yu.A., Journal of Analytical Chemistry, 2004, Vol. 59, No 9, pp. 808-817.
Cao Nhat Linh, Zyablov A.N., Duvanova О.V., Selemenev V.F., Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol., 2020, Vol. 63, No 2, pp. 71-76.
Cao Nhat Linh, Duvanova О.V., Nikitina S.Iu., Zyablov A.N., Industrial Laboratory. Diagnostics of Materials, 2019, Vol. 85, No 4, pp. 11-16.
Pauling L., Journal of the American Chemical Society, 1940, Vol. 62, pp. 2643-2657.
Vlatakis G., Andersson L.I., Müller R., Mosbach K., Nature, 1993, Vol. 361, pp. 645-647.
Cao Nhat Linh, Zyablov A.N., Duvanova O.V., Selemenev V.F. et al., Sorbtsionnye i khromatograficheskie protsessy, 2015, Vol. 15, No 3, pp. 421-428.
Cao Nhat Linh, Zyablov A.N., Sorbtsionnye i khromatograficheskie protsessy, 2018, Vol. 18, No 3, pp. 415-422.
Cao Nhat Linh, Duvanova О.V., Zyablov A.N., Analitika i kontrol', 2019, Vol. 23, No 1, pp. 120-126.
Zyablov A.N., Kalach A.V., Zhibrova Yu.A., Selemenev V.F. et al., Journal of Ana-lytical Chemistry, 2010, Vol. 65., No 1, pp. 91-93.
Zyablov A.N., Khalzova S.A., Sele-menev V.F., Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol, 2017, Vol. 60, No 7, pp. 42-47.
Mishina A.A., Zyablov A.N., Selemenev V.F., Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol, 2010, Vol. 53, No 4, pp. 20-24.
Dai Z.Q., Liu J.B., Tang S.S., Wang Y. et al., Structural Chemistry, 2016, Vol. 27, No 4, pp. 1135-1142.
Cao Nhat Linh, Duvanova O.V., Yen V.H., Zyablov A.N. et al., Journal of Molecu-lar Modeling, 2020, Vol. 26, No 8, pp. 1-7.
Belashova G.M., Butyrskaya E.V., Nechaeva L.S., Shaposhnik V.A. et al., Sorbtsionnye i khromatografcheskie protsessy, 2011, Vol. 11, No 2, pp. 159-164.