Синтез цеолитных материалов на основе дисперсных микросфер из летучих зол от сжигания угля и их сорбционные свойства в отношении Pb(II) и Cd(II)

Екатерина Анатольевна  Кутихина; Татьяна Александровна  Верещагина; Елена Валентиновна  Мазурова; Ольга Васильевна  Буйко; Елена Викторовна  Фоменко; Александр Георгиевич  Аншиц

doi:10.17308/sorpchrom.2023.23/11718

Екатерина Анатольевна Кутихина Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН», Красноярск https://orcid.org/0000-0002-8730-129X
Татьяна Александровна Верещагина Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН», Красноярск, Россия, Сибирский федеральный университет, Красноярск, Россия https://orcid.org/0000-0003-4538-8902
Елена Валентиновна Мазурова Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН», Красноярск, Россия https://orcid.org/0000-0002-4449-9646
Ольга Васильевна Буйко Сибирский федеральный университет, Красноярск https://orcid.org/0000-0003-4671-4909
Елена Викторовна Фоменко Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН», Красноярск https://orcid.org/0000-0003-0929-807X
Александр Георгиевич Аншиц Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН», Красноярск https://orcid.org/0000-0002-5259-0319

DOI: https://doi.org/10.17308/sorpchrom.2023.23/11718

Ключевые слова: летучая зола от сжигания угля, дисперсные микросферы, цеолитные сорбенты, сорбция, тяжелые ме-таллы.

Аннотация

Изучено влияние состава двух узких фракций дисперсных микросфер из летучих зол от сжигания угля и условий синтеза на получение микросферических моноцеолитных материалов определенного структурного типа. Проведена оценка возможности использования продуктов синтеза в качестве сорбентов Pb²⁺ и Cd²⁺. Установлено, что продукты цеолитизации на основе микросфер с высоким содержанием стеклофазы (более 90 мас.%) представляют собой монолитные твердые материалы типа геополимеров, состоящие из агломерированных остатков микросфер и цеолитных фаз и, в зависимости от температуры синтеза, содержат в основном одну цеолитную фазу – NaX (FAU), NaP1 (GIS) или анальцим (ANA). Одновременное повышение концентрации щелочи и температуры гидротермальной обработки приводит к более глубокому превращению стекла микросфер и частичной агломерации частиц продукта с формированием гранул размером до 100 мкм. Продуктом щелочной активации микросфер с более низким содержанием стеклофазы (~65 мас. %) является дисперсный материал на основе непрореагировавших микросфер, цеолитных фаз, муллита и кварца. Большинство цеолитных продуктов в области низких концентраций Pb²⁺ и Cd²⁺ (не выше 20 мг/дм³) характеризуются высокими параметрами очистки растворов – K_D до 10⁵ см³/г, степень извлечения – до 99%, при этом наиболее эффективными являются сорбенты на основе цеолитных фаз NaP1 и анальцима. Изотермы сорбции Pb²⁺ и Cd²⁺ аппроксимированы моделями Ленгмюра, Фрейндлиха и Дубинина-Радушкевича. Установлено, что сорбция тяжелых металлов из разбавленных растворов наилучшим образом описывается моделями Фрейндлиха и Дубинина-Радушкевича. Показано, что Pb²⁺/Cd²⁺-обменные формы цеолитных материалов в результате термического воздействия при 1000^оС претерпевают фазовое превращение с образованием минералоподобных фаз полевого шпата, включающих свинец (PbAl₂Si₂O₈) или кадмий (CdAl₂Si₂O₈).

Скачивания

Данные скачивания пока не доступны.

Биографии авторов

Екатерина Анатольевна Кутихина, Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН», Красноярск

к.х.н., научный сотрудник лаборатории каталитических превращений малых молекул, Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ КНЦ СО РАН, Красноярск, Россия

Татьяна Александровна Верещагина, Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН», Красноярск, Россия, Сибирский федеральный университет, Красноярск, Россия

д.х.н., ведущий научный сотрудник лаборатории каталитических превращений малых молекул, Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ КНЦ СО РАН, Красноярск, заведующий кафедрой химии Сибирский федеральный университет, Красноярск, Россия

Елена Валентиновна Мазурова, Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН», Красноярск, Россия

к.т.н., научный сотрудник лаборатории физико-химических методов исследования материалов, Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ КНЦ СО РАН, Красноярск, Россия

Ольга Васильевна Буйко, Сибирский федеральный университет, Красноярск

к.х.н., старший научный сотрудник лаборатории физикохимии металлургических процессов и материалов, Сибирский федеральный университет, Красноярск, Россия

Елена Викторовна Фоменко, Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН», Красноярск

к.х.н., старший научный сотрудник лаборатории каталитических превращений малых молекул, Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ КНЦ СО РАН, Красноярск, Россия

Александр Георгиевич Аншиц, Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН», Красноярск

д.х.н., профессор, заведующий лабораторией каталитических превращений малых молекул, Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ КНЦ СО РАН, Красноярск, Россия

Литература

Wang S., Peng Y., Natural zeolites as effective adsorbents in water and wastewater treatment, Chem. Eng. J., 2010; 156(1): 11-24. https://doi.org/10.1016/j.cej.2009.10.029

Cappelletti P., Rapisardo G., Gennaro B., Colella A., Langellac A., Graziano F.S., Bish D.L., Gennaro M., Immobilization of Cs and Sr in aluminosilicate matrices derived from natural zeolites, J. Nucl. Mater, 2011; 414(3): 451-457. https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2011.05.032

D'jachkova T.Ju., Klimov E.S., Davydova O.A., Buzaeva M.V., Makarova I.A., Krivosheeva Ja.Je., Sud'in Ju.I., Podol'skaja Z.V., Modificirovanie prirodnogo ceolita uglerodnymi nanotrubkami dlja uluchshenija sorbcionnyh svojstv, Vestnik JuUrGU. Serija «Himija», 2018; 10 (3): 5-15. https://doi.org/10.14529/chem180301

Navrotskaya A.G., Aleksandrova D.D., Krivoshapkina E.F., Sillanpää M., Krivoshapkin P.V., Hybrid Materials Based on Carbon Nanotubes and Nanofibers for Environmental Applications, Frontiers in Chemistry, 2020; 8: 546. https://doi.org/10.3389/fchem.2020.00546

Ergozhin E.E., Nikitina A.I., Kabulova G.K., Bektenov N.A., Sul'fokationity na osnove rastitel'nogo syr'ja i glicidilmetakrilata, Himija rastitel'nogo syr'ja, 2013; 1: 67-72.

Petuhova Ju.N., Il'ina S.I., Fursenko A.V., Nosyrev M.A. Ochistka stochnyh vod ot ionov tjazhelyh metallov s pomoshh'ju sorbentov, Evrazijskij Sojuz Uchenyh, 2019; 64(7): 51-54. https://doi.org/10.31618/ESU.2413-9335.2019.6.64.254

Lee M.-G., Yi G., Ahn B.-J., Roddick F., Conversion of Coal Fly Ash into Zeolite and Heavy Metal Removal Characteristics of the Products, Korean J. Chem. Eng., 2000; 17(3): 325-331. https://doi.org/10.1007/BF02699048

Fomenko E.V., Anshits N.N., Solovyov L.A., Mikhaylova O.A., Anshits A.G. Composition and Morphology of Fly Ash Cenospheres Produced from the Combustion of Kuznetsk Coal, Energy Fuels, 2013; 27(9): 5440-5448. https://doi.org/10.1021/ef400754c

Jones M.R., McCarthy A., Booth A.P.P.G., Characteristics of the ultrafine component of fly ash, Fuel, 2006; 85 (16): 2250-2259. https://doi.org/10.1016/j.fuel.2006.01.028

Akimochkina G.V., Rogovenko E.S., Gareeva A.S., Fomenko E.V., Ajerodinamicheskoe vydelenie dispersnyh mikrosfer PM2.5, PM10 iz zol-unosa ot szhiganija buryh uglej s cel'ju poluchenija novyh materialov, Zhurnal Sibirskogo federal'nogo universiteta. Himija, 2022; 15 (3): 387-397. https://doi.org/10.17516/1998-2836-0302

Fomenko E.V., Akimochkina G.V., Kushnerova O.A., Rogovenko E.S., Zhizhaev A.M., Anshic A.G., Issledovanie sostava individual'nyh mikrosfer tonkodispersnoj frakcii iz zoly-unosa ot pylevidnogo szhiganija Jekibastuzskogo uglja, Himija tverdogo topliva, 2020; (2): 32-42. https://doi.org/10.31857/S0023117720020036

GOST 11022-95 (ISO 1171-97). Toplivo tverdoe mineral'noe. Metody opredelenija zol'nosti. M.: Standartinform, 1997. 13 p. (In Russ.)

GOST 5382-2019. Cementy i materialy cementnogo proizvodstva. Metody himicheskogo analiza. M: Standartinform, 2019. 70 p. (In Russ.)

Rietveld H.M., A Profile Refinement Method for Nuclear and Magnetic Structures, Journal of Applied Crystallography, 1969; 2(2): 65-71. https://doi.org/10.1107/S0021889869006558

Solovyov L.A., Full-profile refinement by derivative difference minimization, Journal of Applied Crystallography, 2004; 37: 743-749. https://doi.org/10.1107/S0021889804015638

Greg S.J., Singh K.S.W. Adsorption, surface area, porosity. London, Academic Press, 1982, 304 p.

Milovanov L.V. Ochistka i ispol'zovanie stochnyh vod predprijatij cvetnoj metallurgii. M., Izd-vo «Metallurgija», 1971, 384 p. (In Russ.)

Liua Y., Yana C., Zhangc Z., Gonga Y., Wanga H., Qiu X., A facile method for preparation of floatable and permeable fly ash-based geopolymer block, Mater. Lett., 2016; 185: 370-373. https://doi.org/10.1016/j.matlet.2016.09.044

Langmuir I., The Constitution and Fundamental Properties of Solids and Liquids, J. Am. Chem. Soc., 1916; 38(11): 2221-2295. https://doi.org/10.1021/ja02268a002

Freundlich H.M.F., Over the Adsorption in Solution, J. Phys. Chem., 1906; 57: 385-471.

Dubinin M.M., Radushkevich L.V., Equation of the Characteristic Curve of Activated Charcoal, Proceedings of the USSR Academy of Sciences, Physical Chemistry Section, 1947; 55: 331-333.