Одновременная дисперсионная жидкость-жидкостная микроэкстракция и ГХ-МС-определение ПХБ и ПАУ в природных водах
Аннотация
Объектом исследования данной работы являются полихлорированные бифенилы (ПХБ) и полиароматические углеводороды (ПАУ) – суперэкотоксиканты и широко распространенные органические загрязнители природных вод. Опасность их заключается в острой токсичности, кумулятивном действии и отдаленных последствиях на живые организмы, степень загрязненности водной экосистемы оценивают по содержаниям индикаторных соединений, из ПАУ таковыми являются 16, ПХБ-7 поллютантов. Оценка содержания этих суперэкотоксикантов при их одновременном присутствии в природных водах – актуальная задача экологического мониторинга для получения достоверной информации об уровне загрязненности акватории. Целью данного исследования является оценка возможности дисперсионной жидкость-жидкостной микроэкстракции (DLLME) полихлорированных бифенилов и полиароматических углеводородов и ГХ-МС определение в природных водах при совместном присутствии. Для достижения поставленной цели изучили особенности одновременного извлечения и определения ПАУ и ПХБ из природных вод. Выбранный диапазон определяемых концентраций аналитов обусловлен встречающимися в литературе данными экологического мониторинга и предельно допустимыми концентрациями (ПДК) исследуемых компонентов в природных водах. Схожесть применяемых вариантов извлечения и детектирования ПАУ и ПХБ позволила обосновать подход к выбору универсальной схемы пробоподготовки при одновременном извлечении и ГХ-МС определении обоих классов аналитов. Изучили возможности модификаций DLLME-извлечения ПАУ и ПХБ, различающихся способом диспергирования и природой экстрагента, сочетающихся с хроматомасс-спектрометрическим определением аналитов. Одновременного извлечения суперэкотоксикантов достигали применением DLLME с бинарным диспергирующим агентом – 500 мкл ацетона + 500 мкл ацетонитрила и 150 мкл хлороформа в качестве экстрагента. Хлороформный экстракт после DLLME-извлечения аналитов без перерастворения использовали при ГХ-МС определении 16 ПАУ и 7 ПХБ на специфической капиллярной колонке длиной 60 м с привитой фазой 5%-полисиарилен+95%-диметилполисилоксана при постепенном нагреве термостата от 60 до 290°С. Использование режима заданных ионов (SIM) повысило надежность идентификации компонентов в матрицах природных вод. Изучили возможность взаимного влияния экотоксикантов на их извлечение при совместном присутствии. Дисперсионная жидкость-жидкостная микроэкстракция с бинарным диспергирующим агентом обеспечила одновременное извлечение аналитов на уровне 80-97%. Предложенная схема анализа позволила проводить ГХ-МС определение 16 ПАУ и 7 ПХБ при совместном присутствии в природных водах в широком диапазоне концентраций (0.02-40 мкг/л) с точностью 7-18% (ПАУ), 11-18% (ПХБ). Относительные стандартные отклонения повторяемости и воспроизводимости для ПАУ находились в диапазонах 3.1-6.5%, 4.3-7.7%, соответственно, а для ПХБ 2.8-5.3%, 3.4-6.0%.
Скачивания
Литература
Manodori L., Gambaro A., Piazza R., Ferrari S., Stortini A.M., Moret I., Capodaglio G. PCBs and PAHs in sea-surface microlayer and sub-surface water samples of the Venice Lagoon (Italy), Mar. Pollut. Bull., 2006; 52(2): 184-192. https://doi.org/10.1016/j.marpolbul.2005.08.017
Verweij F., Booij K., Satumalay K., Van der Molen N., Van der Oost R. As-sessment of bioavailable PAH, PCB and OCP concentrations in water, using semi-permeable membrane devices (SPMDs), sediments and caged carp, Chemosphere., 2004; 54(11): 1675-1689. https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2003.10.002
Yang J., Qadeer A., Liu M., Zhu J.-M., Huang Y.-P., Du W.-N., Wei X.-Y. Oc-currence, source, and partition of PAHs, PCBs, and OCPs in the multiphase system of an urban lake, Shanghai, Appl. Geo-chemistry., 2019; 106: 17-25. https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2019.04.023.
Han D., J. Currell M. Persistent or-ganic pollutants in China's surface water systems, Sci. Total Environ., 2017; 580: 602-625. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2016.12.007
Yang Y., Chen Z., Zhang J., Wu S., Yang L., Chen L., Shao Y. The challenge of micropollutants in surface water of the Yangtze River, Sci. Total Environ., 2021; 780: 146537. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2021.146537
SanPiN 1.2.3685-21 Gigienicheskie normativy i trebovaniya k obespecheniyu bezopasnosti i (ili) bezvrednosti dlya che-loveka faktorov sredy obitaniya. Available at: Ofitsial'nyi internet-portal pravovoi informatsii www.pravo.gov.ru. https://docs.cntd.ru/document/573500115. N 0001202102030022. (accessed 3 Febru-ary 2021). (In Russ.)
Environmental Protection Agen-cy. Health Effects Assessment for Polycy-clic Aromatic Hydrocarbons (PAH); EPA 540/l-86-013; Environmental Criteria and Assessment Office: Cincinnati, OH, USA, 1984; 1-61.
Polychlorinated biphenyls and polybrominated biphenyls / IARC Working Group on the Evaluation of Carcinogenic Risks to Humans (2013: Lyon, France). (IARC monographs on the valuation of carcinogenic risks to humans; vol. 107). 510 p
Guo L., Tan S., Li X., Lee H. K. Fast automated dual-syringe based disper-sive liquid-liquid microextraction coupled with gas chromatography-mass spectrome-try for the determination of polycyclic aromatic hydrocarbons in environmental wa-ter samples, J. Chromatogr. A., 2016; 1438: 1-9. https://doi.org/10.1016/j.chroma.2016.02.008
Liu Q., Xu X., Wang L., Lin L., Wang D. Simultaneous determination of forty-two parent and halogenated polycyclic aromatic hydrocarbons using solid-phase extraction combined with gas chromatography-mass spectrometry in drinking water, Ecotoxicol. Environ. Saf., 2019; 181: 241-247. https://doi.org/10.1016/j.ecoenv.2019.06.011
Kuzukiran O., Yurdakok-Dikmen B., Totan F. E., Celik C., Orhan E. C., Bilir E. K., Kara E., Filazi A. Analytical Method Development and Validation for Some Persistent Organic Pollutants in Water and Sediments by Gas Chromatography Mass Spectrometry, Int. J. Environ. Res., 2016; 10: 401-410.
PND F 14.1:2:3:4.204-04. Kolichestvennyi khimicheskii analiz vod metodi-ka izmerenii massovykh kontsentratsii khlororganicheskikh pestitsidov i polikhlo-rirovannykh bifenilov v probakh pit'evykh, prirodnykh i stochnykh vod metodom gazovoi khromatografii. Federal'naya slu-zhba po nadzoru v sfere prirodopol'zovani-ya. 2018. 31 p. (In Russ.)
FR. 1.31.2019.33863. Massovaya kontsentratsiya politsiklicheskikh aro-maticheskikh uglevodorodov v probakh pit'evykh, prirodnykh (presnykh i mor-skikh) i ochishchennykh stochnykh vod. Metodika izmerenii metodom gazovoi khromato-mass-spektrometrii. Federal'noe gosudar-stvennoe byudzhetnoe obra-zovatel'noe uchrezhdenie vysshego obra-zovaniya «Kubanskii gosudarstvennyi uni-versitet». 2018. 12 p. (In Russ.)
Ololade I. A., Arogunrerin I. A., Oladoja N. A., Ololade O.O., Alabi A. B. Concentrations and Toxic Equivalency of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) and Polychlorinated Biphenyl (PCB) Con-geners in Groundwater Around Waste Dumpsites in South‑West Nigeria, Arch. Environ. Contam. Toxicol., 2021; 80(1): 134-143. https://doi.org/10.1007/s00244-020-00790-3
Temerdashev Z. Musorina T. Cher-vonnaya T. Arutyunyan Z.V. Possibilities and Limitations of Solid-Phase and Liquid Extraction for the Determination of Poly-cyclic Aromatic Hydrocarbons in Envi-ronmental Samples, J. Anal. Chem., 2021; 76(12): 1357-1370. https://doi.org/10.1134/S1061934821120133
Wolska L., Rawa-Adkonis M., Na-miesnik J. Determining PAHs and PCBs in aqueous samples: finding and evaluating sources of error, Anal. Bioanal. Chem., 2005; 382(6): 1383-1397. https://doi.org/10.1007/s00216-005-3280-7
Lorenzo-Parodi N., Kaziur W., Stojanović N., Jochmann A. M., Torsten C. Schmidt Solventless microextraction tech-niques for water analysis, TrAC., 2019; 113: 321-331. https://doi.org/10.1016/j.aca.2019.08.071
Karacık B., Okay O.S., Henkelmann B., Pfister G., Schramm K.-W. Water con-centrations of PAH, PCB and OCP by using semipermeable membrane devices and sed-iments, Mar. Pollut. Bull., 2013; 70: 258-265. https://doi.org/10.1016/j.marpolbul.2013.02.031
Wang J., Bi Y., Pfister G., Henkel-mann B., Zhu K., Schramm K.-W. Deter-mination of PAH, PCB, and OCP in water from the Three Gorges Reservoir accumu-lated by semipermeable membrane devices (SPMD), Chemosphere., 2009; 75(8): 1119-1127. https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2009.01.016.
Pérez-Carrera E., León León V. M., Gómez Parra A., González-Mazo E. Simultaneous determination of pesticides, polycyclic aromatic hydrocar-bons and polychlorinated biphenyls in sea-water and interstitial marine water samples, using stir bar sorptive extraction–thermal desorption–gas chromatography–mass spectrometry, J. Chromatogr. A., 2007; 1170(1-2): 82-90. https://doi.org/10.1016/j.chroma.2007.09.013
Hashemi B., Zohrabi P., Kim K.-H., Shamsipur M., Deep A., Hong J. Recent advances in liquid-phase microextraction techniques for the analysis of environmen-tal pollutants, TrAC., 2017; 97: 83-95. https://doi.org/10.1016/j.trac.2017.08.014
Rezaee M. Assadi Y. Hosseini M.-R.M. Aghaee E. Ahmadi F. Berijani S. De-termination of organic compounds in water using dispersive liquid–liquid microextrac-tion, J. Chromatogr. A, 2006; 1116(1-2): 1-9. https://doi.org/10.1016/j.chroma.2006.03.007
Ozcan S., Tor A., Aydın M.E. De-termination of selected polychlorinated bi-phenyls in water samples by ultrasound-assisted emulsification-microextraction and gas chromatography-mass-selective detec-tion, Anal. Chim. Acta., 2009; 647(2): 182-188. https://doi.org/10.1016/j.aca.2009.06.037
Ozcan S. Analyses of polychlorinat-ed biphenyls in waters and wastewaters us-ing vortex-assisted liquid–liquid microex-traction and gas chromatography-mass spectrometry, J. Sep. Sci., 2011; 34(5): 495-600. https://doi.org/10.1002/jssc.201000623
Yurdakok-Dikmen B., Kuzukiran O., Filazi A., Kara E. Measurement of se-lected polychlorinated biphenyls (PCBs) in water via ultrasound assisted emulsifica-tion–microextraction (USAEME) using low-density organic solvents, J. Water. Health., 2016; 14(2): 214-222. https://doi.org/10.2166/wh.2015.177
Tan, Y.H. Chai, M.K. Wong, L.S. A review on extraction solvents in the disper-sive liquidliquid microextraction, Malays. J. Anal. Sci., 2018; 22(2): 166-174. https://doi.org/10.17576/mjas-2018-2202-01
Farajzadeh M.A., Afshar M.M.R., Aghanassab M. Deep eutectic solvent-based dispersive liquid-liquid microextrac-tion, Anal. Methods., 2016; 8(12): 2576-2583. https://doi.org/10.1039/C5AY03189C
Makos P., Przyjazny A., Boczkaj G. Hydrophobic deep eutectic solvents as “green” extraction media for polycyclic aromatic hydrocarbons in aqueous samples, J. Chromatogr. A, 2018; 1570: 28-37. https://doi.org/10.1016/j.chroma.2018.07.070
Rezaeia F., Bidari A., Birjandi A.P., Hosseini M.R.M., Assadi Y. Development of a dispersive liquid–liquid microextrac-tion method for the determination of poly-chlorinated biphenyls in water, J. Haz-ard. Mater., 2008; 158(2-3): 621-627. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2008.02.005.
Temerdashev Z., Prasad S., Musori-na T., Chervonnaya T., Arutyunyan Z. Simultaneous Dispersive Liquid–Liquid Microextraction and Determination of Dif-ferent Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Surface Water, Molecules., 2022; 27: 8586. https://doi.org/10.3390/molecules27238586.
Temerdashev Z., Chervonnaya T., Musorina T., Shpigun O. A new scheme of dispersive liquid-liquid microextraction of polychlorinated biphenyls having different degrees of chlorination from waters with subsequent identification by gas chroma-tography coupled with mass spectrometry, Microchem. J., 2023; 194: 109321. https://doi.org/10.1016/j.microc.2023.109321
