Воздействие диэлектрического барьерного разряда на диатомит, загрязненный нефтепродуктами

Аннотация

В последнее время внимание многих исследователей привлекают методы химии высоких энергий, в частности диэлектрический барьерный разряд (ДБР). Плазменно-адсорбционная очистка воды с последующей (или одновременной) регенерацией сорбентов с помощью ДБР является новой и малоизученной областью, поэтому исследование процессов обработки сорбентов в барьерном разряде является актуальной и важной задачей. Целью работы являлось выявление закономерностей процессов регенерации диатомита в плазме диэлектрического барьерного разряда, и особенностей воздействия плазмы на поверхностные свойства сорбента (диатомита марки СМД-Сорб) в реакторах ДБР планарного и коаксиального типов.

В работе использовались два реактора ДБР с коаксиальным и планарным расположением электродов. В качестве плазмообразующего газа использовался кислород. Концентрацию нефтепродуктов (НП) и альдегидов определяли флуориметрическим методом. Контроль одноосновных карбоновых кислот проводился фотометрическим методом с использованием спектрофотометра. Определение содержания СО и CO₂ в газовой фазе на выходе из реактора, проводилось методом газовой хроматографии с помощью пламенно-ионизационного детектора. Концентрация озона, образующегося в разрядной зоне реактора, определялась методом абсорбционной спектроскопии по поглощению света на λ=254 нм.

Для оценки количества циклов «сорбция-десорбция» исследуемого адсорбента были проведены эксперименты при многократных обработках в реакторах ДБР с различным расположением электродов. Установлено, что при многократной регенерации загрязненного адсорбента его сорбционные свойства снижаются. Однако даже при максимальном числе циклов регенерации, при использовании каждого из реакторов, сорбционная емкость лишь после 5 циклов достигает величины сорбционной емкости, характерной для исходного диатомита (2.63 мг/г). Таким образом, оптимальное число циклов сорбции/десорбции составляет 5, и ДБР можно использовать для многократной регенерации одного и того же сорбента.

Коаксиальная система является более эффективной, чем планарная, как по эффективности деструкции, так и по величине сорбционной емкости сорбента после первоначальной обработки диатомита ДБР (в 1.4 раза), что, вероятно, связано с тем, что в коаксиальной системе распределение сорбента в зоне горения разряда позволяет более эффективно взаимодействовать активным частицам плазмы с сорбентом. Сравнение результатов обработки сорбента в различных реакторах ДБР показало, что коаксиальная система является более энергоэффективной – удельные затраты энергии на регенерацию сорбента в 3 раза ниже, чем в планарной системе. Единственным достоинством планарной системы является меньшее время обработки адсорбента.

Существенным достоинством обработки загрязнённых НП сорбентов является не только возможность их регенерации, но и высокая степень минерализации исходных токсикантов (96-98 %). Установлено, что в невысоких временах обработки (до 300 с) продукты деструкции НП (такие как карбоновые кислоты и альдегиды) не полностью разлагаются и постепенно накапливаются в объеме сорбента, что приводит к снижению сорбционной емкости при повторном использовании. Однако увеличение времени воздействия разряда на загрязнённый сорбент приводило к тому, что сорбированные на нем альдегиды и кислоты, окисляются до диоксида углерода. Для полной регенерации сорбента необходимо ~ 40 минут обработки в разряде, а вклад СО₂ в баланс по «углероду» составляет 94 % от углерода, содержащего в НП до обработки в ДБР. Эксперименты показали, что концентрации озона в системе недостаточно для полного окисления НП. Таким образом, в процессе окисления должны участвовать другие активные частицы, образующиеся в зоне разряда, например, O, OH^· и Н^·.