Сорбент на основе бентонита, модифицированного хлоридом серебра методом осаждения, для фиксации анионных форм радиоактивного иода
Аннотация
Задачами настоящей работы является разработка сорбента для радиоактивного иода в анионных формах на основе бентонитовой глины с нанесённым на поверхность хлоридом серебра и исследование его устойчивости в агрессивных средах. В представленной работе наносили хлорид серебра на поверхность бентонита осаждением из раствора хлорида диаминсеребра при его выпаривании. Образование хлорида серебра подтверждали, исследуя образец модифицированного бентонита методом рентгенофазового анализа. Изучение поверхностных свойств природного и модифицированного бентонита методом низкотемпературной адсорбции газов показало, что хлорид серебра осаждается преимущественно в пространстве микропор, что затрудняет вымывание нанесённого серебра, а также приводит к устойчивости сорбента к действию света. Методом сканирующей электронной микроскопии и энергодисперсионной спектроскопии получены данные о распределении хлорида серебра на поверхности бентонита. Исследовали сорбцию микроколичеств 131I в форме иодид-анионов из дистиллированной воды образцами природного и модифицированного бентонита. Для обоих образцов бентонита сорбционное равновесие устанавливалось в течение 1 часа, однако равновесная степень сорбции иода на бентоните с нанесённым хлоридом серебра составила 99±14%, в то время как на природном бентоните – всего 32±13%. Как показали исследования устойчивости разработанного материала, в дистиллированной воде и модельном растворе подземных вод Нижнеканского кристаллического массива вымывается не более 10% от нанесённого на сорбент серебра, доля растворённого серебра в 1М растворах нитрата и сульфата калия – 25 и 27% соответственно, около 40% серебра растворяется в растворах азотной кислоты, при этом зависимости доли растворённого серебра от концентрации кислоты не обнаружено. Таким образом, даже при воздействии агрессивных сред, которые не допускаются проектами хранилищ РАО, полного вымывания нанесённого серебра не происходит, что подтверждает сохранение эксплуатационных свойств разработанного сорбента. В результате исследования получен сорбент на основе бентонитовой глины с иммобилизованным на его поверхность хлоридом серебра, продемонстрированы высокая степень и скорость сорбции иода-131 в форме иодид-анионов, а также высокая устойчивость сорбента в агрессивных средах.
Скачивания
Литература
Neeway J.J., Kaplan D.I, Bagwell C.E. et al. A review of the behavior of radioiodine in the subsurface at two DOE sites. Sci. Tot. Environ. 2019; 691: 466-475. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.07.146
Riley B.J., Vienna J.D., Strachan D.M. et al. Materials and processes for the effective capture and immobilization of radioiodine: A review. J. of Nuclear Mat. 2016; 470: 307-326. https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2015.11.038
Obruchikov A.V., Tyupina E.A. Obrashchenie s radioaktivnymi otkhodami. M. MUCTR publ., 2014. 188 p.
Krupskaya V.V. Zakusin S.V. Lekhov V.A. et al. Izolyatsionnye svoistva bentonitovykh bar'ernykh sistem dlya zakhoroneniya RAO v Nizhnekanskom massive. Radioaktivnye otkhody. 2020; 1 (10): 35-55. https://doi.org/10.25283/2587-9707-2020-1-35-55
Krupskaya V.V., Zakusin S.V., Tyu-pina E.A. et al. Osobennosti sorbtsii tseziya v bentonitovykh bar'ernykh sistemakh pri zakhoronenii tverdykh radioaktivnykh otkhodov. Gornyi zhurnal. 2016; 2: 81-85. https://doi.org/10.17580/gzh.2016.02.16
Siroux B. Beaucaire C., Tabarant M. et al. Adsorption of strontium and caesium onto an Na-MX80 bentonite: Experiments and building of a coherent thermodynamic modelling. Appl. Geochem. 2017; 87: 167-175. https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2017.10.022
Durrant C.B., Begg J.D., Kersting A.B. et al. Cesium sorption reversibility and kinetics on illite, montmorillonite, and kaolinite. Sci. Tot. Environ. 2018; 610: 511-520. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2017.08.122
Kaufhold S., Dohrmann R., Ufer K. et al. Interactions of bentonite with metal and concrete from the FEBEX experiment: mineralogical and geochemical investigations of selected sampling sites. Clay Min-er. 2018; 53: 745-763. https://doi.org/10.1180/clm.2018.54
Moore R.C., Pearce C.I., Morad J.W. et al. Iodine immobilization by materials through sorption and redox-driven process-es: A literature review. Sci. Tot. Environ. 2020; 716: 132820. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.06.166
Pearce C.I., Cordova E.A., Garcia W.L. et al Evaluation of materials for io-dine and technetium immobilization through sorption and redox-driven process-es. Sci. Tot. Environ. 2020; 716: 136167. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.136167
Buzetzky D., Nagy N.M., Kónya J. Use of silver–bentonite in sorption of chlo-ride and iodide ions. J. Rad. Nucl. Chem. 2020; 326: 1795-1804.
Richard H., Karg V., Schonfeld T. Sorbents for radioiodide on the basis of finely divided silver in porous materials. J. Rad. Nucl. Chem. 1984; 82/1: 81-91. https://doi.org/10.1007/bf02227331
Asmussen R.M., Matyáš J., Qafoku N.P. et al. Silver-functionalized silica aerogels and their application in the removal of iodine from aqueous environments. J. Hazard. Mat. 2019; 379: 119364. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2018.04.081
Kulyukhin S.A., Kamenskaya A.N., Konovalova N.A. Chemistry of radioactive iodine in aqueous media: Basic and applied aspects. Radiochem. 2011; 53: 123-141. https://doi.org/10.1134/S1066362211020020
Mostafa M., Ramadan H.E., El-Amir M.A. Sorption and desorption studies of radioiodine onto silver chloride via batch equilibration with its aqueous media. J. Environ. Rad. 2015; 150: 9-19. https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2015.07.022
Karanfil T., Moro E.C., Serkiz S.M. Development and Testing of a Silver Chlo-ride-Impregnated Activated Carbon for Aqueous Removal and Sequestration of Iodide. Environ. Technol. 2005; 26; 1255-1262. https://doi.org/10.1080/09593332608618595
Sohrabnezhad Sh., Rassa M., Mohammadi Dahanesari E. Spectroscopic study of silver halides in montmorillonite and their antibacterial activity. J. Photochem. Photobio. B: Biology. 2016; 163: 150-155. https://doi.org/10.1016/j.jphotobiol.2016.08.018
Min S.-H., Jang J.-H., Kim J.-Y. et al. Development of white antibacterial pigment based on silver chloride nanoparticles and mesoporous silica and its polymer composite. Micro. Meso. Mat. 2010; 128: 19-25. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2009.07.020
Naik B., Desai V., Kowshik M. et al. Synthesis of Ag/AgCl–mesoporous silica nanocomposites using a simple aqueous solution-based chemical method and a study of their antibacterial activity on E. coli. Partic. 2010; 9: 243-247. https://doi.org/10.1016/j.partic.2010.12.001
Pentrák M., Hronský V., Pálková H. et al. Alteration of fine fraction of bentonite from Kopernica (Slovakia) under acid treatment: A combined XRD, FTIR, MAS NMR and AES study. Appl. Clay Sci. 2018; 163: 204-213. https://doi.org/10.1016/j.clay.2018.07.028
Tyupina E.A., Pryadko A.V., Merkushkin A.O. Metodika polucheniya serebrosoderzhashchego sorbenta na osnove bentonita dlya fiksatsii soedinenii radioioda. Sorbtsionnye i khromatograficheskiye protsessy. 2021; 21(1): 26-32. https://doi.org/10.17308/sorpchrom.2021.21/3216
Zakusin S.V., Krupskaya V.V., Dorzhieva O.V.et al. Modification of the adsorption properties of montmorillonite by the thermochemical treatment. Sorbtsionnye i khromatograficheskiye protsessy. 2015; 15(6): 874-883.
Morozov I., Zakusin S., Kozlov P. et al. Bentonite–Concrete Interactions in Engineered Barrier Systems during the Isola-tion of Radioactive Waste Based on the Results of Short-Term Laboratory Experiments. Appl. Sci. 2022; 12(6): 3074. https://doi.org/10.3390/app12063074
Krupskaya V.V., Zakusin S.A., Tyupina E.A. et al. Experimental Study of Montmorillonite Structure and Transformation of Its Properties under Treatment with Inorganic Acid Solutions. Minerals. 2017; 7(4): 49. https://doi.org/10.3390/min7040049
Krupskaya V.V., Zakusin S.A., Tyupina E.A. et al. Preobrazovanie struktury i adsorbtsionnykh svoistv montmorillonita pri termokhimicheskom vozdeistvii. Geokhimiya. 2019; 64(3): 300-319. https://doi.org/10.13140/RG.2.2.18273.56167
Jozefaciuk G., Bowanko G. Effect of acid and alkali treatments on surface ar-eas and adsorption energies of selected minerals. Clay. Clay. Miner. 2002; 50(6): 771-783.
Sánchez L. Cuevas J., Ramírez S. et al. Reaction kinetics of FEBEX bentonite in hyperalkaline conditions resembling the cement–bentonite interface. Appl. Clay Sci. 2006; 33: 125-141. https://doi.org/10.1016/j.clay.2006.04.008
Hoskins J.S. Karanfil T., Serkiz S.M. Removal and Sequestration of Iodide Using Silver-Impregnated Activated Car-bon. Environ. Sci. Technol. 2002; 36(4): 784-789. https://doi.org/10.1021/es010972m
Rozov K.B., Rumynin V.G., Niku-lenkov A.M. et al. Sorption of 137Cs, 90Sr, Se, 99Tc, 152(154)Eu, 239(240)Pu on fractured rocks of the Yeniseysky site (Nizhne-Kansky massif, Krasnoyarsk region, Rus-sia). J. Environ. Rad. 2018; 192; 513-523. https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2018.08.001
Kreshkov A.P. Osnovy analiticheskoi khimii. Kniga vtoraya. M. Goskhimizdat publ.,1961, 552 p.
Obruchikov A.V., Merkushkin A.O., Zakatilova E.I. Composite Silver-Containing Iodine Sorbents Based on High-Porosity Cellular Ceramics. Glass. Ceram. 2016; 73; 240-245. https://doi.org/10.1007/s10717-016-9865-0
